Istoricul Agathangel (secretar al regelui armean Tiridates) relatează că Grigorie a revenit în Armenia pentru a-şi încreştina conaţionalii. Acesta a distrus templul şi altarul zeilor păgâni locali din Ashtishat, atrăgându-şi mânia regelui Tiridates, care l-a supus torturilor. În cele din urmă, Grigorie a izbutit să-l convertească până şi pe rege, împreună cu familia sa şi cu întreg poporul armean. Leontiu de Cezareea l-a hirotonit episcop pe Grigorie, iar Petru de Sevaste l-a intronizat episcop al Armeniei Mari.
Mai târziu, Sfântul Grigorie Luminătorul i-a hirotonit episcopi pe cei doi fii ai săi. Aristages a fost succesorul tatălui său la tronul patriarhal al Armeniei şi a participat la Sinodul I ecumenic de la Niceea (325 d.H.). Cronicile spun că Sfântul Grigorie ar fi făcut o călătorie la Roma, împreună cu regele Tiridates.
Spre sfârşitul vieţii, Sfântul Grigorie Luminătorul s-a retras pentru a duce o viaţă de pustnic într-o peşteră din Manyea, în provincia Taran. Grigorie a murit în sălbăticie; păstorii i-au găsit trupul şi, neştiind cine era, au ridicat deasupra-i o movilă de pietre.
