Într-adevăr, mai târziu, avea să ajungă stareţ. După ce şi-a desăvârşit educaţia, Atanasie a intrat în monahism.
Mai târziu, la rugămintea lui Nichifor Focas (963-969), Sfântul Atanasie a ridicat o biserică închinată Sfintei Fecioare Maria. Atunci când participa la masă cu fraţii din mănăstire, îşi împărţea partea lui în aşa fel încât, fără ca cineva să-şi dea seama, nu mânca mai nimic în afara anafurei împărţite după Sfânta Liturghie. Plin de har, Athanasie s-a învrednicit de venirea la el a Născătoarei de Dumnezeu, care a scos în chip minunat apă dintr-o stâncă şi i-a făgăduit că va fi întotdeauna "Stareţa Lavrei".
Trecerea la cele veşnice i-a fost descoperită sfântului de Dumnezeu. La acea vreme, înainte de a inspecta lucrările de extindere a bisericii, Atanasie şi-a îmbrăcat straiele de sărbătoare. În momentul în care urca pe schele, s-a prăbuşit cupola bisericii peste Sfântul Atanasie şi peste ceilalţi fraţi care lucrau la zidurile bisericii. Trupul sfântului a rămas, însă, neatins, neavând decât o rană la picior. Din aceasta rană a curs sânge care a fost luat de fraţi şi cu care s-au făcut multe vindecări. Dupa trecerea la cele veşnice, Sfântul Atanasie s-a înfăţisat de multe ori înaintea fraţilor, uneori ca să-i mângâie şi să-i întărească, alteori ca să-i dojenească.