L-a însoţit pe acesta în Moldova, la Mănăstirea Dragomirna, iar din 1775 - din pricina ocupaţiei austriece - s-a mutat împreună cu părintele său duhovnicesc şi cu alţi monahi la Mănăstirea Secu.
După alţi 4 ani petrecuţi la Athos, ieromonahul s-a întors în Moldova, la Mănăstirile Secu şi Neamţ (unde era stareţ Paisie). Mai apoi, ajunge în Ţara Românească, fiind convins de Mitropolitul Grigorie al II-lea să reorganizeze viaţa monahală în schitul Cernica, părăsit de trei decenii. Cuviosul Gheorghe a pus bazele unei mănăstiri cu aleasă viaţă, după tipicul Muntelui Athos şi al obştilor din Moldova; în cinci ani, a adunat în jurul său 103 ucenici. Roadele cârmuirii sale la Cernica au făcut ca, în 1793, Mitropolitul Filaret al II-lea să-i dea în grijă şi Mănăstirea Căldăruşani, conducându-le pe amândouă, cu râvnă, până la moartea sa (3 decembrie 1806). Cuviosul a fost înmormântat la Mănăstirea Cernica.
În 2005, Sfântul Sinod al Bisericii Ortodoxe Române a hotărât canonizarea Cuviosului Stareţ Gheorghe, Arhimandritul de la Cernica şi Căldăruşani.