La plecarea Sf. Dosoftei în Polonia, scaunul de Mitropolit al Moldovei a rămas vacant. La acea vreme, în fruntea Moldovei era Dumitraşcu Cantacuzino, domnitor credincios otomanilor. La cererea domnitorului, episcopii l-au ales mitropolit al Moldovei pe Teodosie, care însă nu a păstorit decât un an: îndrăznise să ceară domnitorului să pună capăt asupririi otomane.
La revenirea Mitropolitului Dosoftei, Teodosie a plecat la Focşani, unde s-a ocupat cu reconstruirea Mănăstirii Brazi. În anul 1688, când se afla la Focşani, ierarhul a fost răpit de prietenii domnitorului Dumitraşcu şi dus în Ţara Românească, unde a fost torturat timp de zece săptămâni.
În toamna lui 1694, tătarii au năvălit la schitul Brazi şi i-au cerut ierarhului să le predea avutul şi obiectele de preţ. Pentru că Teodosie a refuzat, păgânii i-au tăiat capul.
La 6 mai 1842, moaştele Sfântului Teodosie au fost aşezate într-un mormânt nou, zidit în partea de nord a paraclisului subteran de la Brazi. Capul său a fost scos din mormânt şi aşezat spre închinare în biserică. Trupul sfântului a rămas în paraclis până la desfiinţarea mănăstirii, în 1959, când a fost pus înapoi în mormânt. După redeschiderea mănăstirii, maica Iustina a redescoperit, la 20 martie 2000, moaştele Sf. Teodosie.
Ierarhul a fost canonizat la 5 octombrie 2003, la Mănăstirea Brazi.
